Hingga akhirnya ia menggebrak dunia bersama One Direction dalam ajang pencarian bakat yang sama pada 2010. Ia kemudian banyak memutuskan untuk bersolo karir setelah berhasil menelurkan lima album bersama Idol Group Inggris tersebut.
Di dunia tarik suara, Payne bukanlah termasuk anak baru. Ia sudah mulai bernyanyi sejak usia 12 tahun kala bergabung dengan grup Pink Productions Theatre Company.
Di One Direction, Payne menggantikan posisi Zayn Malik untuk tugas nada-nada tinggi. Selain itu, ia juga merupakan salah satu penulis lagu dari banyaknya lagu-lagu One Direction.
Payne memutuskan mengerjakan proyek solo melalui profesi sebagai produser di bawah naungan "Big Payno" dan mulai merilis banyak single.